Volume 3 Issue 4 will be published on Jul 12, 2022.   A Cell Press partner journal
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当热电效应遇到磁性

在凝聚态和材料物理研究领域,如何提高热电材料的转换效率是一个兼具基础和应用意义的复杂问题。越来越多的研究证实,磁性和热电效应密切相关,但二者的关联方式至今仍不明朗。本文从自旋热力学出发,详细阐述d电子体系中自旋熵影响热电输运的普适规律,揭示出热电效应和磁热效应的关系,为探索高效磁性热电材料指明了道路。


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图1 磁性为提升热电材料的转换效率提供了新可能


在过去的几十年里,国际上众多的学者投身于热电材料的研究,试图改善日趋严重的能源危机和环境问题。事实上,热电材料的效率和社会生活的需求至今仍存在较大的差距。近年来,越来越多的研究学者注意到磁性对热电效应的影响(图1)。虽然在固体材料中磁性影响热输运是一个普遍现象,但至今未能发现热电效应与磁性之间的普适关系,二者之间似乎没有规律可循。因此,磁性到底能否给热电材料领域带来新革命尚不乐观。

基于磁性材料中自旋热力学过程的平均场描述,以及典型d电子铁磁、反铁磁、弱铁磁材料的热电测量结果,我们发现磁性和热电效应之间通过自旋熵而相互关联。确切地说,磁性材料中存在一个与其自旋熵成比例的热电效应该效应在具有高自旋熵的顺磁态时最大(图2A)。在磁有序或自旋极化的状态下,自旋熵被完全释放,磁性热电效应消失。这时体系的热电效应和非磁性材料没有区别(图2B)。至少对于巡游电子磁性材料而言,以上描述是普适的。如果通过比热测量等手段得到自旋熵,原则上可以预估磁性对热电效应的影响。以上关系的热力学根源在于,热电效应描述了在一定温差下平均每个载流子热扩散过程所携带的熵。至此,一个非常有趣的关系应运而生,即磁性材料的磁热效应和热电效应二者之间紧密相关。实际上,图2A与图2B中热电效应之差恰恰对应了图2C中的磁热效应。

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图2 热电效应和磁热效应的相关性:d电子磁性材料在顺磁(A)和磁有序(B)状态下的热电效应之差可以被(C)中的磁热效应描述

热电效应:一种基于固体材料中的电和热输运原理而直接进行温度差和电势差转换的物理过程。具有这一效应的热电材料可以不依赖任何可动部件而实现固态制冷或利用废热发电。

磁热效应:通过外部磁场调节磁性材料的自旋状态来实现吸热和放热的物理过程,是经典的固态制冷效应。

对于热电效应的热力学描述可被大量磁性材料的测量结果验证。图3A中,典型d电子磁性材料的热电效应都在磁相变附近呈阶梯状变化,与图3B中基于比热计算的磁熵完全一致。当然,在很多磁性材料中,由于其非磁性热电效应背底不是线性变化的,导致这个阶梯状变化并不显著,但其贡献一定存在。有时,阶梯状的自旋熵贡献和非磁性热电效应背底的符号相反。导致这种现象的原因也在论文中有所讨论。如果热电输运由一个d电子能带所主导,热电效应和磁热效应之间甚至是定量对应的。

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图3 热电效应和磁热效应相关性的验证:(A)典型d电子反铁磁和铁磁材料的热电系数(B)基于平均场计算的J = 1/2自旋体系的自旋熵随温度的变化



总结和展望


该研究在传统的磁热材料和热电材料领域之间架起了桥梁。针对巡游d电子磁性材料,以自旋熵为纽带,通过研究自旋的热力学行为,可预测磁性对热电效应的影响。这对于探索热电磁耦合下的新型热电材料具有重要意义。此外,通过研究磁性对热电效应的影响,我们还提供了一个反映d电子巡游局域双重特性的新手段,为揭示电子关联材料中磁性的起源提供了重要信息。

原文链接:https://www.cell.com/the-innovation/fulltext/S2666-6758(21)00026-6




作者简介


孙培杰,中国科学院物理研究所研究员,博士生导师。主要从事强关联电子和拓扑量子材料在低温下的量子物性和热物性研究,期待架起量子材料基础物性和未来应用的桥梁。作为主要负责人承担了多项基金委、科技部以及中科院关于量子材料的基础研究以及重大仪器项目。自主发展了若干极限环境下的量子物态探测手段,包括热输运、弹性、超声波、热膨胀等个性化测量,并以此为基础发现了强关联电子的量子临界相、巨热电效应、拓扑电子的零声热导、以及巨大横向热电效应等奇异量子物性。

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ISSN 2666-6758
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